Xによって探査された石英中のキラルフォノン - 常州ヒルトップハイツ株式会社

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キラリティーの概念は、糖などのキラル分子から素粒子物理学のパリティ変換に至るまで、自然界に非常に関連しています。物性物理学では、最近の研究でキラルフェルミオンと、トポロジーに密接に関連する創発現象におけるそれらの関連性が実証されています1、2、3。しかし、キラルフォノン (ボーソン) は基本的な物理的特性に強い影響を与えることが予想されるにもかかわらず、実験的検証は依然として困難です4,5,6。今回我々は、円偏光X線による共鳴非弾性X線散乱を用いたキラルフォノンの実験的証明を示す。私たちは、典型的なキラル材料である石英を使用して、本質的にキラルである円偏光 X 線が逆空間内の特定の位置でキラルフォノンと結合し、格子モードのキラル分散を決定できることを実証しました。我々のキラルフォノンの実験的証明は、凝縮物質における新たな自由度を実証するものであり、これは基本的に重要であると同時に、キラル粒子に基づく新たな創発現象の探索への扉を開くものである。

固体中の準粒子は基本的に多くの物理的特性を支配しており、その対称性が最も重要です。キラル準粒子は特に興味深いものです。たとえば、キラルフェルミオンはワイル半金属 1 やキラル結晶 2、3 の縮退ノードで出現します。それらのキラル特性はキラル異常 7 によって直接現れ、円偏光による選択的光励起 8、キラル光電流 9、輸送 7 などの豊富なトポロジカル特性をもたらします。フォノン 4、5、6、10、11、12、13、14、15、16、17 やマグノン 6、18、19、20 などのキラル粒子の存在も広く議論されています。

キラルフォノンは、原子が関連する円偏光と角運動量を伴って伝播に対して垂直な回転運動をする固体の振動モードです。角運動量の結果として、キラルフォノンは軌道磁気モーメントを運ぶことができ、他のらせん原子回転による光磁気効果に似た音磁気効果を可能にします 21,22。同様に、フォノンは有効磁場を生成することができ、これは励起されたマグノンの観察を説明するために呼び出されたものであり 23、スピン系からの超高速角運動量伝達による励起を可能にします 24。これまでフォノニック磁場は主にΓ点で議論されてきましたが、キラルフォノンはゾーン中心から離れた非中心対称材料で自然に発生し、根本的に異なる対称性に基づいています。

フォノンキラリティーの実験的観察は困難であることが判明しています。原子の回転がフォノンの伝播方向（円形フォノン）を含む平面内に限定されている場合、そのモードは、Γ および他の高対称点の非伝播フォノンで発生するようなキラルな特性を持つことができません（補足情報には対称性の考慮事項があります）。したがって、カイロプティカル分光法16や円偏光ラマン散乱17などの光プローブ技術に基づく結果は、光子の波長が長いためキラルフォノンの存在を特定するには不十分であり、Γ点に非常に近い探査が制限されます。キラルフォノンが観察されたという最初の主張は、単層遷移金属ダイカルコゲナイドの高対称点でなされました 5 が、対称性の議論と矛盾すると主張されています 6。したがって、フォノンのカイラル特性を直接検証する実験法の確立が強く求められている。

この研究では、ブリルアンゾーンの一般的な運動量点におけるキラル材料内のキラルフォノンを実証します。私たちは、円偏光 X 線を用いた共鳴非弾性 X 線散乱 (RIXS) を使用して、フォノンのキラリティーを調査します。私たちの戦略は、円偏光 X 線がキラルであるという事実に基づいており、共鳴弾性 X 線散乱を利用して、ねじ軸禁止反射での円偏光 X 線を使用して静的格子のキラリティーを調査することに触発されています 25。 RIXS を使用すると、円偏光したキラル光子は角運動量を伝達することで動的キラルフォノンモードに結合でき、そのプロセスは逆空間内の一般的な運動量点で発生します。私たちの理論的分析は、RIXS で観察された円二色性が、キラルな結晶構造によって決定されるキラルな方法で整列する共鳴原子の軌道によって引き起こされることを示しています。密度汎関数理論 (DFT) を使用して、対応する Q 点におけるフォノンの角運動量を計算します。

RIXS は、特定の偏光を持つ入射光子のエネルギーが系の原子 X 線吸収端と一致 (共鳴) する 2 段階のプロセスです26。 OK エッジの RIXS では、入射光子が O 1s 内殻から 2p 外殻へ電子を励起します。結合したコアホールと励起電子は、この中間状態で短命の励起を形成し、格子と相互作用し、局所環境を変形させるときにフォノンを生成します27,28。最後の RIXS ステップには、2p から 1s への電子の脱励起が含まれ、系内に一定数のフォノンを残しながら光子の放出を引き起こします。検出された放出された光子のエネルギーと運動量は、固体内で生成されるフォノンのエネルギーと運動量に直接関係します。

RIXSが石英のキラルフォノンを励起するメカニズムを説明するために、Oイオンが鎖の中心軸を向いた2p軌道を介してSiイオンに結合するSi-O鎖を考えます（図1および補足図）。 1)。この O 2p 軌道は、配位子のローカル座標系では中心軸の周りを角度 ϕ で回転するため変化しませんが、グローバル座標系では回転すると方向が変わります。フォノンの空間座標を角度 ϕ で記述し、グローバル x 軸に沿った 2p 軌道内の電子の生成演算子を \({p}_{x}^{\dagger }\) として、またグローバル軸に沿って表します。 y 軸は \({p}_{y}^{\dagger }\) となります。 z 軸の周りの原子の (断熱的に遅い) 回転中に、基底状態の波動関数が常に回転中心の方向を向くように、RIXS 中間状態ハミルトニアン HI を構築します (補足情報には詳細な導出があります)。

ここで、 ss† はコアホール密度演算子、ベクトル演算子 p = (px, py)、σi は i = x, y, z のパウリ行列を示します。 m 個のフォノンモードでシステムを基底状態 |0> から最終状態 |f> に導く RIXS 演算子は、超短コアホール寿命拡張を使用して α の最低次数まで評価できます 27。円偏光基底 \({{\boldsymbol{\epsilon }}}_{{\bf{c}}}\) を導入します。完全に左の円偏光光子は \({{\boldsymbol{\epsilon }} に対応します) }_{{\rm{c}}}^{{\rm{L}}}=\left({\rm{1,0}}\right)\)、右を \({{\boldsymbol) {\epsilon }}}_{{\rm{c}}}^{{\rm{R}}}=\left({\rm{0,1}}\right)\)、RIXS 振幅は (補足）

光子の角運動量 (C+ (上、赤) と C- (下、青) の反対) が結晶に伝達され、この場合、陰イオン (p 軌道を持つオレンジ色の球) が隣接する陽イオンに対して回転します。 (緑色の球体)。

これは、入射光子と散乱光子が異なる円偏光を有する場合、角運動量がフォノニックシステムに伝達されることを示しています。図1は、円偏光子と格子の間の相互作用が、角運動量の伝達を通じてどのようにして革命的な格子振動を引き起こすかを概念的に示しています。

ターゲット材料として、SiO4 四面体が [001] に沿ってキラル螺旋を形成する、典型的なキラル結晶石英 (α-SiO2) を選択します (図 2)。得られるキラル空間群は、P3221 (左の石英) (図 2a) または P3121 (右の石英) (図 2b) のいずれかです。最近の DFT 研究 15 では、一部のフォノン分岐のキラリティとフォノン角運動量が指摘され、反対のエナンチオマー間のキラリティーの逆転と、Γ 点でのフォノン角運動量の欠如が実証されました。

a〜c、左の石英（a）と右の石英（b）の結晶構造、およびRIXSスペクトルが取得されたQ1のブリルアンゾーン（c）。

我々は、反対のキラリティーを持つ 2 つの水晶結晶上で円偏光 (C+/C-) を使用した RIXS 実験を実行しました。約 28 meV のエネルギー分解能に達する OK エッジ付近に調整された入射光子エネルギーにより、Q1 = (−0.25, 0, 0.32) 逆格子単位でスペクトルを収集しました（図 2c、方法の詳細を参照）。さまざまな入射光子エネルギーのスペクトル (図 3 に示す) は、共鳴時のエネルギー損失側に明確なピークを示していますが、共鳴から遠く離れたエネルギーでは抑制されます。エネルギー分解能はピークを個々のフォノンに割り当てるには不十分であることに注意してください29。約0.2 eVの最高フォノンモードのエネルギーを超えるすべてのピーク（参考文献29）は、高調波フォノン励起の結果です。

a、OK エッジ付近の X 線吸収スペクトル。 b、aの破線で示された入射光子エネルギーについて、Q1 = (-0.25, 0, 0.32)で左手系水晶のC+を使用して撮影したRIXSスペクトル。 b の各スペクトルは、視認性を高めるために垂直方向にシフトされています。エラーバーは、a では線幅よりも小さく、b では標準偏差よりも小さい (方法)。

ソースデータ

図 4 は、20 K での左巻き石英（図 4a）および右巻き石英（図 4b）の C+ および C- RIXS スペクトルとその二色性コントラスト（図 4c）を示しています。C+ と C- の間に明確なコントラストが見られます。 C- であり、二色性は反対のキラル鏡像異性体の符号を変えます。これは、二色性がモードのキラリティーによって引き起こされることを示しています。フォノンエネルギー（分散）とRIXS断面積が異なるため、RIXSスペクトルが異なる他の逆数点でもC +とC−の間に同様のコントラストが見られます（補足図2）。これらの観察は、円偏光した光子が格子キラリティによって定義されるフォノンのキラリティーを用いてキラルフォノンと結合すること、および円偏光X線を用いたRIXSを使用してフォノンキラリティーを調査できることを明確に示している。

a、b、534 eV の入射光子エネルギーおよび Q1 = (−0.25, 0, 0.32) で撮影された左 (L) 石英 (a) と右 (R) 石英 (b) の比較。 c、aおよびbに示すデータの抽出された円二色性成分。エラーバーは標準偏差です。

ソースデータ

DFTを使用して、すべてのフォノンブランチのフォノン分散とフォノン円偏光を計算し、右側の水晶のQ1とΓの間の分散を図5aに示します（詳細は「方法」にあります。補足図4と5は、逆空間内の他の方向を示しています）および円偏光ベクトルの成分）。ブリルアンゾーンの低い対称点に興味があるため、参考文献とは異なる方向を示すことに注意してください。 15、および追加のバンド。カラースケールはフォノン円偏光 (S) (参考文献 4) を示し、これはフォノンモードのキラリティーを示します。たとえば、z 成分 Sz については次のように定義されます。

a、ΓからQ1方向に沿った右水晶の低エネルギーフォノン分散。色はフォノン円偏光の z 成分を表します。 b. 同じフォノンのバンド構造。色はモード有効電荷 (電子電荷分布がフォノンによって摂動される度合いの尺度) を素電荷の単位で表しています。 c、Q1 = (−0.25, 0, 0.32) でのキラルフォノンモード (a の矢印で示す)。鎖に沿って異なる位相を持つ酸素原子の主なキラル回転を示します。 d、位相 0 のフォノンと位相 π の間で回転する酸素原子の局所四重極モーメント (O 2p 軌道に関連する) の関連変化 (黒いベクトルは、フォノン位相 0 と位相 π の位置の間の原子四重極モーメントの増加を表します)位相 π での位置、緑のベクトルは減少を表します)。 e. 核磁子の単位でフォノンの磁気モーメントの大きさに従って色分けされたフォノンバンド構造。

ソースデータ

ここで、 \({{\epsilon }}_{{\rm{m}}}\) は、単位格子内の n 個の原子それぞれのフォノン固有ベクトルです (\({\sum }_{{\ のように正規化されています) rm{m}}}| \langle {{\epsilon }}_{{\rm{m}}}| {{\epsilon }}_{{\rm{m}}}\rangle | =1\)) 、および \(| {r}_{{\rm{m}},z}\rangle \) および \(| {{\ell }}_{{\rm{m}},z}\rangle \)は純粋な右手回転と左手回転に対応する固有ベクトルです。フォノンの角運動量 (L) は、L = ħS で与えられます (参考文献 4)。また、参考文献の方法に従って計算された、モードと光の間の相互作用の強さの指標としてのモード実効電荷（図5b）も報告します。 30.

計算モードと測定モードを照合すると、二色性コントラストが強いものはカイラリティが大きいと計算されたものであることがわかります。最大のコントラストを持つピークは、測定したすべての逆数点で約50 meVにあります（図4cのQ1、補足図のQ2 =（−0.29、0.14、0.32）およびQ3 =（−0.25、0.25、0.32））。 2)、大きなフォノン円偏光と約 50 meV のエネルギーを持つモードがコントラストを支配していることを示唆しています。 Q1での約47.6meVのエネルギーのモードは、モードXと呼びますが、条件と一致します（補足図4および補足表1。測定されたQポイントでのすべてのフォノンモードのエネルギーとフォノン円偏光を表にしています））。図 5c と補足ビデオ 1 は、Q1 でのモード X を視覚化し、それが原子の円運動を伴うことを示しています。重要なのは、このモードがキラルフォノンモードの対称性要件を満たしていることです。

非磁性石英の場合、OK エッジの RIXS スペクトルは主に O 2p 軌道状態に敏感です。これは、たとえば 2p 軌道状態の向きに大きな影響を与えるフォノンモードが RIXS で大きな散乱コントラストを生成し、X 線の偏光に強く依存することを意味します。図 5d と補足ビデオ 2 は、キラルフォノンモードが励起されたときの O サイトの局所電荷四重極の進化を視覚化しています (図 5c または補足ビデオ 1)。これらの電荷四重極は O 2p 軌道の時間発展を反映しており、式 (1) および (2) で説明されているように、二色性 RIXS 信号がキラルフォノン励起における O 2p 軌道モーメントのキラルスタッキングの発展によるものであることを示しています。）。

最大のコントラストを有するモードは、最大のフォノン円偏光を有するフォノンモードではないことに注意してください。代わりに、図 5b に示すように、このモードは Q1 で大きなモード実効電荷を持ちます。これは、コントラストがモード自体のカイラル振幅だけでなく、円偏光 X 線の電場面に対する電荷の変調にも依存することを示しています。追加の考慮事項があることに注意してください。フォノン円偏光は、励起時の原子の優先回転方向を指定します。これは、一致する円光子偏光でのみ励起できます (図 1)。逆のキラリティーのモードは異なるエネルギーを持っているため（補足図4および補足表1では、逆のキラリティーを持つモード、Γ点で縮退し、ゾーン中心から離れたところで分割されています）、いくつかのモードで構成されるピークはピークを示します。逆の円偏光で撮影するとシフトします (図 4)。

図5eでは、キラルフォノンの荷電イオンのキラル運動によって誘起される関連磁気モーメントを示しています。これは、参考文献で使用された方法を拡張することによって計算されます。 21,22 なので、Q 空間の任意の点に適用できます。まず、原子の円偏光ベクトル Sm を Sm = [Sx,m Sy,m Sz,m] (式 (3)) として構築し、各原子の角運動量を \({{\bf{L}}} として求めます) _{{\rm{m}}}=\hslash {{\bf{S}}}_{{\rm{m}}}\)。フォノンに関与する各原子の磁気モーメント (μm) は次のようになります。

ここで、 \({\gamma }_{{\rm{m}}}\) は磁気回転比テンソルであり、ボルン有効電荷テンソル Zm と原子質量 mm から導出されます。したがって、フォノン磁気モーメントは単純に \(\mu {\boldsymbol{=}}{\sum }_{m=1}^{n}{\mu }_{{\rm{m}}}\) となります。計算したモードおよびQポイント分解磁気モーメントを図5eに示します。 \({{ \boldsymbol{\gamma }}}_{{\rm{m}}}\)。これらのフォノン磁気モーメントは、反対のキラリティーと磁気モーメントを持つ時間反転関連のペアが存在するため、通常は正味の磁化を生成しません。ただし、時間反転対称性が破れた場合、キラルペア間に個体数の不均衡が生じる可能性があります 31。図5eはまた、例えば偏極非弾性中性子散乱を使用して、フォノン磁気モーメントとの相互作用を通じてフォノンキラリティーを直接調査できることを示唆しています。

結論として、我々は、円偏光 X 線を用いた RIXS を使用して、キラル水晶結晶中のフォノンのキラルな性質を実証し、その結果、キラルフォノンを特徴付けるための基本的な方法論を確立しました。この原理実証研究によって確立された技術を使用すると、一般的な運動量点におけるフォノンのキラリティを特徴付けることができ、キラルフォノニクスにおける新しい視点が開かれます。たとえば、私たちの研究は、RIXS を使用して、トポロジカル材料で提案されているエキゾチックな現象におけるキラルフォノンの役割を定量化することができること 10,32,33,34 や、キラルフォノンとの電子およびスピン結合などの相互作用の特徴付けに使用できることを示しています 14,35。 36、37、38。

RIXS 測定は、UK39 のダイヤモンド光源のビームライン I21 で実行されました。使用された光子エネルギーは OK エッジ付近であり、偏光は円形 (C+/C-) です。カーボンテープの弾性ピークの半値全幅からエネルギー分解能は28meVと見積もられます。市販されているエナンチオ純粋な単結晶は、[001] 軸に垂直な最も広い面を持っています。ビームラインに設置されたマニピュレーターを使用すると、方位角に沿って結晶を回転させることができ、実験中にさまざまな運動量点にアクセスできるようになります。Q1 = (−0.25, 0, 0.32)、Q2 = (−0.29, 0.14, 0.32)、 Q3 = (−0.25、0.25、0.32)。 RIXS スペクトルのエラーバーを、平均スペクトルからの個々のスキャンの標準偏差として定義しました。 RIXS 測定前に得られた X 線吸収分光法は全電子収量法に基づいています。

密度関数計算は、Abinit ソフトウェアパッケージ (v.9)40,41 と参考文献の分散補正を備えた Perdew-Burke-Ernzerhof 交換相関関数 42 を使用して実行されました。 43. フォノンのバンド構造は、ノルム保存擬ポテンシャル、38 Ha の平面波エネルギーカットオフ、k 空間 44 の 8 × 8 × 8 モンクホルストパックグリッドおよび 4 × 4 × 4 グリッドを使用する密度汎関数摂動理論 40 を使用して決定されました。 Qスペースで。電子構造と音音構造の計算は、実験的に測定された Q ポイントでさらに明示的に実行されました。凍結フォノン計算は、マルチパイル後処理スクリプト 46 を使用して局所四重極モーメントを取得するために、プロジェクター拡張波動法 45 を使用して実行されました。これらの計算では、原子球内での 192 Ha の平面波エネルギーカットオフと、原子球外での 32 Ha のカットオフを使用しました。 Abinit ライブラリのデフォルトの擬ポテンシャルとプロジェクター拡張波データセットが使用されました。

実験データとモデルデータは、Paul Scherrer Institute Public Data Repository からアクセスできます47。ソースデータはこのペーパーに付属しています。

Abinit 出力からフォノン円偏光と磁気モーメントを取得するために使用される MATLAB コードは、https://github.com/cpromao/phonon_polarization で入手できます。

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データ分析についてアドバイスし、議論を刺激してくれた A. Nag に感謝します。共鳴非弾性 X 線散乱実験は、ダイヤモンド光源 (提案 MM28375) のビームライン I21 で実行されました。 HUは、スイス国立科学財団からの分子超高速科学技術研究における国立能力センター（助成金51NF40-183615）と欧州連合のHorizon 2020研究革新プログラム（Marie Skłodowska-Curie Grant 801459–FP-）からの支援を受けました。レソムス）。この研究は、欧州連合の Horizon 2020 Research and Innovation プログラム (助成金 810451) に基づいて欧州研究評議会から資金提供を受けました。計算リソースはチューリッヒ工科大学とスイス国立スーパーコンピューティングセンター (プロジェクト eth3) によって提供されました。 CPR は、Marie Skłodowska-Curie Fellowship (助成金番号 101030352) を通じた欧州連合と Horizon 2020 の支援に感謝します。 JvdB は、量子物質の複雑性とトポロジーに関するヴュルツブルク - ドレスデンクラスターオブエクセレンス ct.qmat (EXC 2147 プロジェクト番号 39085490) および共同研究センター SFB 1143 (プロジェクト番号 247310070) を通じた支援に対するドイツ科学研究機構に感謝します。

Lib4RI によって提供されるオープンアクセス資金 – ETH ドメイン内の研究機関のライブラリ: Eawag、Empa、PSI & WSL。

スイス光源、ポール・シェラー研究所、フィリゲン、スイス

上田広樹 & ウルス・ストウブ

SwissFEL、ポール・シェラー研究所、フィリゲン、スイス

Hiroki Ueda

ダイヤモンド光源、ディドコット、英国

ミリアン・ガルシア＝フェルナンデス、ステファノ・アグレスティニ、周科仁

チューリッヒ工科大学材料学部、チューリッヒ、スイス

カール・P・ロマオ & ニコラ・A・スパルディン

理論固体物理学研究所、IFW ドレスデン、ドレスデン、ドイツ

ジェローン・ファン・デン・ブリンク

理論物理学研究所およびヴュルツブルク・ドレスデン優秀クラスター ct.qmat、ドレスデン工科大学、ドレスデン、ドイツ

ジェローン・ファン・デン・ブリンク

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広島大学と米国がこのプロジェクトを発案、設計しました。 HU、MGF、SA、KJ.Z. 米国は共鳴非弾性 X 線散乱実験を実施した。広島大学は実験データを分析しました。 CPR と NAS は密度汎関数理論の計算を実行しました。 JvdB は、共鳴非弾性 X 線散乱がキラルフォノンを励起するメカニズムに貢献しました。 HU、CPR、JvdB、NAS、US が全著者の協力を得て原稿を執筆しました。

上田博樹氏またはウルス・ストウブ氏への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature は、この研究の査読に貢献してくれた Derek Meyers とその他の匿名の査読者に感謝します。査読者レポートが利用可能です。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

補足 1 ～ 5、図。 1 ～ 5、表 1 ～ 3、および参考資料。

Q1でのモードXを視覚化した図5cの補足ビデオ1は、原子の円運動が含まれていることを示しています。

補足ビデオ 2 は、キラルフォノンモードが励起されたときの O サイトの局所電荷四重極の進化を視覚化しています。

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転載と許可

上田宏、ガルシアフェルナンデス、M.、アグレスティニ、S. 他 X線で調べた石英中のキラルフォノン。自然 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5

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受信日: 2023 年 1 月 20 日

受理日: 2023 年 3 月 27 日

公開日: 2023 年 6 月 7 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5

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